Met een bedrag van 54.000 engelse pond, verkregen van beleggers van Schotse afkomst aan beide kanten van de Atlantische Oceaan, werd het vliegbedrijf gestart met de huur van een DC-7C van Sabena, de G-ARUD (c/n 45160 ex OO-SFD), welke op Brussel werd voorzien van de nieuwe kleuren van de maatschappij en op 24 november 1961 werd afgeleverd en de naam "Star of Robbie Burns" ontving. Na een paar dagen van crew training werd op 29 november 1961 de eerste vlucht uitgevoerd vanaf Gatwick, de nieuwe thuisbasis van de maatschappij, naar Barbados.
Vanaf het begin oriënteerde de maatschappij zich op vluchten naar de Verenigde Staten waarbij de eerste vlucht vanaf Prestwick naar New York op 21 december 1961 werd uitgevoerd. Het eerste toestel van Caledonian werd echter al snel afgeschreven. Op 4 maart 1961 verongelukte deze DC-7C tijdens een chartervlucht van Douala in Cameroun naar Luxemburg. Het toestel verongelukte kort na de start, het was een warme en vochtige dag waarbij het volgeladen toestel (111 inzittenden, 101 passagiers en 10 man crew) onvoldoende hoogte won en 2300 yards vanaf de baan neerstortte waarbij alle inzittenden omkwamen. Dit was op dat moment de ergste vliegramp in de Britse geschiedenis.

G-ARYE DC-7C Caledonian in het eerste kleurenschema.                                                     (Nico Terlouw, 1964, Brussel)                              
Het toestel werd een maand later vervangen door de G-ARYE, een DC-7C (c/n 45308) eveneens gehuurd van Sabena (ex OO-SFG), welke op 5 april 1962 op Brussel werd overgedragen en na enkele dagen van crew training op 16 april zijn eerste charter uitvoerde van Hong Kong- Kay Tak naar London-Gatwick. Naast enkele vluchten op New York werd die zomer gestart met het vervoer van toeristen van Gatwick en Manchester naar Perpignan en Palma.

1963 werd het jaar van de grote uitbreiding van Caledonian Airways. Met Sabena werd een afspraak gemaakt over het flexibel gebruik van een DC-7C vloot waarbij de toestellen volop in de zomer konden worden ingezet en in de stillere wintermaanden weer terugkeerden bij Sabena. Zo werd in april/mei 1963 de DC-7C vloot versterkt met drie machines, de G-ASHL (ex OO-SFK), G-ASID (ex OO-SFE) en G-ASIV (ex OO-SFJ). Gestart werd met een uitvoerig zomerprogramma met vluchten van Gatwick naar Tel Aviv tot een breed IT programma van Gatwick en Manchester naar Alghero, Barcelona, Genua, Perpignan, Rimini, Valencia, Venetië en Zagreb. Daarnaast werden steeds meer vluchten uitgevoerd naar het Verre Oosten en Australië en New Zeeland.

Buiten de lijndiensten tussen Europa en de Verenigde Staten was het, in het begin van de jaren zestig, vrijwel onmogelijk om chartervluchten naar de Verenigde Staten uit te voeren. Per vlucht diende een aanvraag ingediend te worden en werd al of niet toestemming verkregen. Dit werd geregeld in de wetgeving waarbij de Federal Aviation Act, section 402 luidde: "No foreign aircraft shall engage in foreign air transportation unless there is a permit issued by the Board authorizing such carrier so to engage". Caledonian Airways was de eerste buitenlandse luchtvaartmaatschappij welke op 20 mei 1963 door de US Civil Aeronautics Board toestemming ontving voor een vastrecht tot uitvoering van charters naar de VS en Canada, ondanks protesten van BOAC, Pan American en TWA. Caledonian startte daarbij met vluchten van Manchester, via Prestwick, naar Toronto en vanaf London-Gatwick naar New York-Idlewild. Daarnaast werden steeds meer vluchten naar het Verre Oosten, Australië, New-Zealand en Afrika gevlogen.
Na het zomerseizoen van 1963 werden de twee DC-7C G-ASID en G-ASIV aan Sabena geretourneerd en werd doorgevlogen met de DC-7C's G-ARYE en G-ASHL.  

Een van de twee DC-7C's in het nieuwe kleurenschema van Caledonian was de G-ASHL.                                   (foto archief Wim Zwakhals)

Om de toenemende hoeveelheid charters naar de Verenigde Staten, Verre Oosten en Afrika uit te kunnen voeren, werden voor het 1964 seizoen naast de DC-7C's G-ARYE en G-ASHL, weer van Sabena de DC-7C OO-SFE als G-ASID ingehuurd en werd van BOAC de DC-7C G-AOIE (c/n 45115) aangekocht welke op 28 april 1964 in gebruik werd genomen. Om daarnaast het IT programma binnen Europa uit te kunnen blijven voeren, werden van Sabena twee DC-6B's gehuurd, de OO-CTN (c/n 44176) welke in het Engelse register werd ingeschreven als de G-ASRZ en de OO-CTK (c/n 43831) welke de registratie G-ASTS ontving. Beiden toestellen werden voor één seizoen van Sabena gehuurd en behielden hun Sabena kleuren met rode opschriften van de maatschappijnaam Caledonian Airways en een witte staart met daarin aangebracht de rode leeuw.
Op 28 september 1964 werd een tweede DC-7C afgeschreven bij de ongeval. De DC-7C G-ASID raakte op Yesikov Airport nabij Istanbul bij de landing, bij zware regenval en onweer en een slechte baanverlichting, van de baan waarbij geen van de inzittenden gewond raakte.

De verouderende DC-6 en DC-7 vloot was aan vervanging toen en in eind 1964 kwam Caledonian met BOAC overeen om drie Bristol B-175 Britannia's series 312 over te nemen. Met de komst van de Bristol Britannia werd een nieuw kleurenschema geïntroduceerd met een blauwe en gouden band over de romp en een blauw staartvlak met daarin aangebracht in goudkleur de leeuw. Na overhaul en het aanbrengen van het nieuwe kleurenschema werden de drie aangeschafte Britannia's G-AOVH (c/n 12925), G-AOVI (c/n 12926) en G-AOVJ (c/n 13418) resp. op 7 maart, 6 mei en 27 mei 1965 in gebruik genomen. Naast deze drie Bristol B-175 Britannia's bleven er in 1965 drie DC-7C's in dienst (G-ARYE, G-ASHL en G-AOIE) waarvan de laatste twee van de nieuwe Caledonian kleuren werden voorzien. Het waren nu de Bristol Britannia's die op de verre vluchten werden ingezet en de DC-7C's welke het IT programma binnen Europa vlogen.
Aan het eind van het 1965 seizoen vertrokken de twee gehuurde DC-7C's G-ARYE en G-ASHL naar de verhuurder Sabena. Inmiddels had Canadian Pacific Airlines besloten zijn Bristol Britannia vloot te vervangen door de Douglas DC-8. Hoewel met Canadian Pacific overeengekomen was de drie toestellen voor het zomerseizoen in gebruik te nemen, moest Caledonian Airways tot een versnelde in gebruik name overgaan. Caledonian Airways ontving in december 1965 het contract in kader van de Zambian Oil Lift om gedurende een aantal maanden goederen van Dar-es-Salaam naar N'dola en Lusaka te  vliegen.De Britannia G-AOVH vertrok op 28 december 1965 naar Dar-as-Salaam en werd al snel gevolgd door de voormalige Canadian Pacific Britannia 314's G-ATMA (ex CF-CZX) en G-ATNZ (ex CF-CZD). De laatste van de drie Canadian Pacific exemplaren was de CF-CZW welke als G-ASTF op 5 maart 1966 in gebruik werd genomen. Vanaf mei 1965 vlogen alle zes de Britannia's het volledige Caledonian programma met nog één DC-7C in gebruik, de G-AOIE, welke het zomerprogramma vanuit Manchester uitvoerde. Op 1 februari 1967 maakte deze DC-7C zijn laatste Caledonian vlucht en werd daarna in opslag gezet en vertrok op 9 mei 1967 naar een nieuwe gebruiker, nl Schreiner Airways als PH--SAX.

Caledonian Bristol B-175 Britannia G-AOVJ tijdens de bollenvluchten op Rotterdam.                     (Wim Zwakhals, 11 april 1970, Rotterdam)

In 1967 kreeg Caledonian Airways toestemming om vanuit 19 Europese landen IT charters uit te voeren naar de VS waarop Caledonian twee nieuwe B.707-399C's bestelde. Hoewel de eerste  Boeing 707 G-AVKA al op 13 juli 1967 werd afgeleverd waren de papieren voor het uitvoeren van dit programma nog niet in orde waarbij deze Boeing 707 direct verhuurd werd aan de Flying Tiger Line als N319F. In 1968 werd dit programma gestart met de inmiddels afgeleverde tweede B-707 G-AVTW en de G-AVTA welke op 8 juli 1968 door Caledonian in gebruik werd genomen. Naast New York en verschillende bestemmingen in Canada werd nu ook gevlogen op Los Angelos, Oakland, Boston, Niagara Falls, Syracuse en Philadelphia. Met de introductie van de nieuwe en snelle B-707's nam het passagiersaantal snel toe en ging Caledonian de competitie aan met BOAC, Pan American en TWA waarbij eind 1968, begin 1969 de vloot verder werd uitgebreid met de B-707's G-AWDK (ex N322F) en G-AWWD (ex N325F) beiden afkomstig van de Flying Tiger Line. De Bristol Britannia's werden  nu vooral ingezet op het Europese charter programma waarbij Caledonian in 1968 bekend maakte dat de Britannia vloot vervangen zal worden door vier nieuw bestelde BAC 1-11 series 500. Met BAC werd daarbij overeengekomen dat er voor Caledonian een high density uitvoering van de BAC 1-11 werd opgesteld voor 109 stoelen in plaats van de 97 zoals de B 1-11 voor BEA ontworpen was. Met de komst van de B-707's werden de eerste Bristol B-175 Britannia's verkocht en wel de G-AOVI en G-AOVH welke op 29/3 resp. 13/4/1968 werden overgedragen aan Monarch.

Begin 1969 werden de eerste drie BAC 1-11-508EW's afgeleverd (G-AWWX, G-AWWY en G-AWWZ) en werd nog een vierde Bristol Britannia ingehuurd, de G-AOVA, van CCF Leasing voor de periode 6/5/1969 - 21/1/1970 om het programma uit te kunnen voeren.
Met de verdere vlootuitbreiding eind 1969 met de huur van de B-707 G-AXRS van Executive Jet Aviation (ex N526EJ) en de aanvulling in juli 1970 van de G-ATZC afkomstig van Airlift International (ex N737AL) en de huur van de G-AYEX eveneens van Executive Jet Aviation (N525EJ) waren er in het midden van 1970 zeven B-707's in dienst. Met de aflevering van de G-AXYD per 18/3/1970 werd ook de vierde BAC 1-11 in gebruik genomen.
De komst van de jets betekende de uitfasering van de Bristol B-175 Britannia vloot. Als eerste werd de B-175 G-ASTF na een laatste vlucht vanuit Kopenhagen naar Gatwick op 17/11/1969 uit dienst genomen. De gehuurde B-175 G-AOVA keerde op 21/01/1970 terug naar zijn verhuurder CCT leasing. De B-175 G-AOVJ volgde aan het eind van het 1970 seizoen en werd op 11/11/1970 op Gatwick buiten gebruik gesteld en een paar dagen later overgevolgen naar Stansted om daar als oefenobject voor de brandweer te gaan dienen.

G-AXYD BAC 1-11 sereis 509EW in de kleuren van Caledonian.                                                                   ( Wim Zwakhals, Rotterdam, april 1970)

Op 20 oktober 1970 maakte Caledonian Airways bekend de gehele British United Airways Group over de nemen en werd daarbij gelijk de tweede luchtvaartmaatschappij in Engeland. De nieuwe naam werd Caledonian//BUA, een naam die binnen een goed jaar al weer werd gewijzigd in British Caledonian. Alleen de jets werden in dienst genomen bij deze nieuwe geformeerde maatschappij. De laatste twee overgebleven Bristol B-175 Britannia's G-ATMA en G-ATNZ werden respectievelijk op 4/4/1971 en 10/3/1971 overgedragen aan African Safari Airways (5Y-ANS) en IAS. De naam Caledonian//BUA werd al snel aangebracht op alle ex BUA toestellen. De B-707's en BAC 1-11's  vlogen in 1971 nog in volledige Caledonian kleuren rond.

Caledonian Airways op Rotterdam  

De DC-6 en DC-7'ens hebben nooit een bezoek aan Zestienhoven gebracht. Gewacht moest worden tot 31 juli 1967 toen op een vakantievlucht naar Palma, Caledonian werd ingezet als vervanger van de B-175 Britannia EC-BFJ van Air Spain welke een dag eerder (op zondagmiddag) uit Palma was gekomen en op Rotterdam defect was geraakt. De B-175 Britannia G-ASTF werd midden in de nacht vanuit Gatwick overgevlogen, kwam om 01.27 uur aan en vertrok om 02.40 uur richting Palma met passagiers welke vanaf de vorige middag op hun vlucht hadden zitten wachten. Op 18 oktober dat jaar organiseerde Christoffel Reizen een eendaagse reis naar Rome. Bij deze vluchten werden de Bristol B-175 Britannia's G-AOVI en G-ATMA ingezet welke om even over 04.00 uur op Rotterdam vanuit Gatwick aankwamen en tussen zes en zeven naar Rome vertrokken. Om 23.39 uur resp. 24.00 uur kwamen de twee Bristol Britannia's weer vanuit Rome aan en vertrokken binnen een uur weer leeg richting hun thuisbasis London-Gatwick. De armada welke die woensdag voor een dag naar Rome vertrok bestond naast deze twee Caledonian Britannia's uit een Braathens DC-6B en DC-7B's van Transair Sweden.
Een dergelijk dagreis naar Rome was in die tijd populair want in 1968 werd op woensdag 17 april deze reis opnieuw georganiseerd door het voornoemde reisbureau en waren het een DC-6B van Braathens en Air Ferry die naast zes Britannia's (2x British Eagle, 1x Caledonian, Transglobe, Monarch en Lloyd) die daarbij werden ingezet. Voor Caledonian was het de B-175 G-ASTF. In 1968 zouden naast de G-ASTF nog de G-ATNZ en de G-AOVJ de luchthaven bezoeken o.a. op een aantal vluchten naar Malta met melkpoeder.
In 1969 voerde Caledonian 40 vluchten uit met de B-175 Britannia's  G-ATMA, G-ATNZ, G-AOVJ, G-ASTF en G-AOVA en brachten ook de eerste BAC 1-11's G-AWWX en G-AWWY een bezoek aan Rotterdam. Caledonian werd daarbij volop ingezet op de bollenvluchten vanaf London -Gatwick.
Net als het jaar daarvoor was ook in 1970 Caledonian een regelmatige verschijning op de luchthaven. In totaal werden 33 charters uitgevoerd zowel door de Bristol B-175 Britannia vloot bestaande uit de G-ATMA, G-AOVJ en G-ATNZ als de BAC 1-11's G-AWWX, G-AWWZ, G-AWWZ. De Britannia G-ATMA was de eerste Caledonian bezoeker dat jaar met een charter op 28 maart, twee dagen later gevolgd door de G-AOVJ. Beiden toestellen waren op 11 april weer te zien als start voor de Caledonian bijdrage aan het bollenprogramma waarbij de eerder genoemde B-175 en BAC 1-11 vloot tot 10 mei door zouden vliegen.
1971 was het laatste jaar dat Caledonian op de luchthaven te zien was. De laatste Caledonian Britannia vlucht vanuit Rotterdam werd uitgevoerd op 9 februari 1971 door de B-175 G-ATNZ welke met passagiers uit Athene kwam en leeg naar London-Gatwick vloog.  Het bollenprogramma vanaf London-Gatwick werd uitgevoerd door de volledige B 1-11 vloot, gevlogen werd voor Friendship  Tours met als start de BAC 1-11 G-AWWX op 9 april en hetzelfde toestel welke op 9 mei 1971 de laatste Caledonian vlucht uitvoerde.    

Caledonian Bristol B-175 Britannia G-ATMA tijdens zijn laatste bezoek aan Rotterdam.             (archief Frank de Koster, 28 december 1970, Rotterdam)